Дякуємо, що відвідали Nature.com.Ви використовуєте версію браузера з обмеженою підтримкою CSS.Для найкращої роботи радимо використовувати оновлений браузер (або вимкнути режим сумісності в Internet Explorer).Крім того, щоб забезпечити постійну підтримку, ми показуємо сайт без стилів і JavaScript.
Кореляція атомних конфігурацій, особливо ступеня розладу (DOD) аморфних твердих тіл із властивостями, є важливою сферою інтересів у матеріалознавстві та фізиці конденсованих середовищ через складність визначення точних положень атомів у тривимірному просторі. структури1,2,3,4., Стара загадка, 5. З цією метою 2D-системи дають зрозуміти таємницю, дозволяючи безпосередньо відображати всі атоми 6,7.Пряме зображення аморфного моношару вуглецю (AMC), вирощеного за допомогою лазерного осадження, вирішує проблему атомної конфігурації, підтримуючи сучасний погляд на кристаліти в склоподібних твердих тілах на основі теорії випадкових мереж8.Однак причинно-наслідковий зв'язок між структурою атомного масштабу та макроскопічними властивостями залишається неясним.Тут ми повідомляємо про просте налаштування DOD і провідності в тонких плівках AMC шляхом зміни температури росту.Зокрема, порогова температура піролізу є ключовою для вирощування провідних AMC зі змінним діапазоном стрибків середнього порядку (MRO), тоді як підвищення температури на 25 °C спричиняє втрату AMC і стають електроізоляційними, збільшуючи опір листа. матеріалу в 109 разів.На додаток до візуалізації сильно спотворених нанокристалітів, вбудованих у безперервні випадкові мережі, електронна мікроскопія з атомною роздільною здатністю виявила наявність/відсутність MRO та температурно-залежної щільності нанокристалітів, двох параметрів порядку, запропонованих для всебічного опису DOD.Чисельні розрахунки встановили карту провідності як функцію цих двох параметрів, безпосередньо пов’язуючи мікроструктуру з електричними властивостями.Наша робота є важливим кроком до розуміння взаємозв’язку між структурою та властивостями аморфних матеріалів на фундаментальному рівні та прокладає шлях для електронних пристроїв, які використовують двовимірні аморфні матеріали.
Усі відповідні дані, отримані та/або проаналізовані в цьому дослідженні, доступні у відповідних авторів за обґрунтованим запитом.
Код доступний на GitHub (https://github.com/vipandyc/AMC_Monte_Carlo; https://github.com/ningustc/AMCProcessing).
Sheng, HW, Luo, VK, Alamgir, FM, Bai, JM та Ma, E. Атомна упаковка та короткі та середні замовлення в металевих склянках.Nature 439, 419–425 (2006).
Greer, AL, у Physical Metallurgy, 5th ed.(ред. Laughlin, DE та Hono, K.) 305–385 (Elsevier, 2014).
Ju, WJ та ін.Впровадження вуглецевого моношару суцільного зміцнення.наука.Розширений 3, e1601821 (2017).
Toh, KT та ін.Синтез і властивості самонесучого моношару аморфного вуглецю.Nature 577, 199–203 (2020).
Шорр, С. та Вайдентхалер, К. (ред.) Кристалографія в матеріалознавстві: від зв’язків структура-властивість до розробки (De Gruyter, 2021).
Yang, Y. та ін.Визначте тривимірну атомну структуру аморфних твердих тіл.Nature 592, 60–64 (2021).
Kotakoski J., Krasheninnikov AV, Kaiser W. and Meyer JK Від точкових дефектів у графені до двовимірного аморфного вуглецю.фізика.Преподобний Райт.106, 105505 (2011).
Едер Ф. Р., Котакоскі Дж., Кайзер В. і Мейер Дж. К. Шлях від порядку до безладу — атом за атомом від графену до двовимірного вуглецевого скла.наука.Будинок 4, 4060 (2014).
Хуанг, П.Ю.та ін.Візуалізація перегрупування атомів у двовимірному силікатному склі: спостерігайте за танцем силікагелю.Наука 342, 224–227 (2013).
Лі Х. та ін.Синтез високоякісних однорідних графенових плівок великої площі на мідній фользі.Наука 324, 1312–1314 (2009).
Reina, A. та ін.Створюйте низькошарові графенові плівки великої площі на довільних підкладках шляхом хімічного осадження з парової фази.Нанолет.9, 30–35 (2009).
Нандамурі Г., Румімов С. і Соланкі Р. Хімічне осадження тонких плівок графену з газової фази.Нанотехнології 21, 145604 (2010).
Kai, J. та ін.Виготовлення графенових нанострічок за допомогою висхідної атомної точності.Nature 466, 470–473 (2010).
Колмер М. та ін.Раціональний синтез графенових нанострічок атомарної точності безпосередньо на поверхні оксидів металів.Наука 369, 571–575 (2020).
Язієв О.В. Методичні вказівки щодо розрахунку електронних властивостей графенових нанострічок.хімія зберігання.резервуар для зберігання.46, 2319–2328 (2013).
Jang, J. та ін.Низькотемпературне зростання твердих графенових плівок з бензолу шляхом хімічного осадження з парової фази при атмосферному тиску.наука.Будинок 5, 17955 (2015).
Choi, JH та ін.Значне зниження температури росту графену на міді завдяки посиленій дисперсійній силі Лондона.наука.Будинок 3, 1925 (2013).
Wu, T. та ін.Безперервні графенові плівки, синтезовані при низькій температурі шляхом введення галогенів як зародків зачатків.Nanoscale 5, 5456–5461 (2013).
Zhang, PF та ін.Вихідні B2N2-перилени з різною BN орієнтацією.Енджі.хімічний.внутрішня ред.60, 23313–23319 (2021).
Malar, LM, Pimenta, MA, Dresselhaus, G. and Dresselhaus, MS Раманівська спектроскопія в графені.фізика.Представник 473, 51–87 (2009).
Egami, T. & Billinge, SJ Beneath the Bragg Peaks: Structural Analysis of Complex Materials (Elsevier, 2003).
Xu, Z. та ін.На місці TEM показує електропровідність, хімічні властивості та зміни зв’язку від оксиду графену до графену.ACS Nano 5, 4401–4406 (2011).
Wang, WH, Dong, C. & Shek, CH Об'ємні металеві склянки.альма-матер.наука.демонструвати.R Rep. 44, 45–89 (2004).
Мотт Н.Ф. та Девіс Е.А. Електронні процеси в аморфних матеріалах (Oxford University Press, 2012).
Kaiser AB, Gomez-Navarro C., Sundaram RS, Burghard M. і Kern K. Механізми провідності в хімічно дериватизованих графенових моношарах.Нанолет.9, 1787–1792 (2009).
Амбегокар В., Гальперін Б.І., Лангер Я.С. Стрибкова провідність у невпорядкованих системах.фізика.ред.B 4, 2612–2620 (1971).
Капко В., Драболд Д. А., Торп М. Ф. Електронна структура реалістичної моделі аморфного графену.фізика.State Solidi B 247, 1197–1200 (2010).
Thapa, R., Ugwumadu, C., Nepal, K., Trembly, J. & Drabold, DA Ab initio моделювання аморфного графіту.фізика.Преподобний Райт.128, 236402 (2022).
Мотт, Провідність в аморфних матеріалах NF.3. Локалізовані стани в псевдощілині та біля кінців зони провідності та валентної зони.філософ.маг.19, 835–852 (1969).
Туан Д. В. та ін.Ізоляційні властивості аморфних графенових плівок.фізика.Редакція B 86, 121408(R) (2012).
Лі Ю., Інам Ф., Кумар А., Торп М. Ф. і Драболд Д. А. П’ятикутні складки в листі аморфного графену.фізика.State Solidi B 248, 2082–2086 (2011).
Лю, Л. та ін.Гетероепітаксіальне зростання двовимірного гексагонального нітриду бору з графеновими ребрами.Наука 343, 163–167 (2014).
Імада І., Фухіморі А. і Токура Ю. Перехід метал-ізолятор.Священик Мод.фізика.70, 1039–1263 (1998).
Siegrist T. та ін.Локалізація безладу в кристалічних матеріалах з фазовим переходом.Національна альма-матер.10, 202–208 (2011).
Криванек О. Л. та ін.Поатомний структурний і хімічний аналіз за допомогою кільцевої електронної мікроскопії в темному полі.Nature 464, 571–574 (2010).
Кресс, Г. та Фуртмюллер, Дж. Ефективна ітераційна схема для ab initio розрахунку повної енергії з використанням базисних наборів плоских хвиль.фізика.ред.B 54, 11169–11186 (1996).
Кресс, Г. та Жубер, Д. Від надм’яких псевдопотенціалів до хвильових методів із проекторним посиленням.фізика.ред.B 59, 1758–1775 (1999).
Перд’ю Дж.П., Берк К. та Ернцергоф М. Спрощені апроксимації узагальненого градієнта.фізика.Преподобний Райт.77, 3865–3868 (1996).
Grimme S., Anthony J., Erlich S., and Krieg H. Послідовна та точна початкова параметризація функціональної дисперсії щільності (DFT-D) 94-елементного H-Pu.Ж. Хімія.фізика.132, 154104 (2010).
Ця робота була підтримана Національною науково-дослідною програмою Китаю (2021YFA1400500, 2018YFA0305800, 2019YFA0307800, 2020YFF01014700, 2017YFA0206300), Національним фондом природничих наук Китаю (U1932153, 51872285, 1197). 4001, 22075001, 11974024, 11874359, 92165101, 11974388, 51991344) , Пекінський фонд природничих наук (2192022, Z190011), Пекінська програма видатних молодих вчених (BJJWZYJH01201914430039), Програма досліджень і розвитку провінції Гуандун (2019B010934001), Стратегічна пілотна програма Китайської академії наук, грант № XDB33000000, і Китай академії наук Передовий план ключових наукових досліджень (QYZDB-SSW-JSC019).JC дякує Пекінському фонду природничих наук Китаю (JQ22001) за підтримку.LW дякує Асоціації сприяння молодіжним інноваціям Китайської академії наук (2020009) за підтримку.Частину роботи було виконано в пристрої стабільного сильного магнітного поля Лабораторії сильного магнітного поля Китайської академії наук за підтримки Лабораторії сильного магнітного поля провінції Аньхой.Обчислювальні ресурси надаються суперкомп’ютерною платформою Пекінського університету, Шанхайським суперкомп’ютерним центром і суперкомп’ютером Tianhe-1A.
Ці автори внесли рівний вклад: Huifeng Tian, ​​​​Yinhang Ma, Zhenjiang Li, Mouyang Cheng, Shoucong Ning.
Huifeng Tian, ​​​​Zhenjian Li, Juijie Li, PeiChi Liao, Shulei Yu, Shizhuo Liu, Yifei Li, Xinyu Huang, Zhixin Yao, Li Lin, Xiaoxui Zhao, Ting Lei, Yanfeng Zhang, Yanlong Hou і Lei Liu
Школа фізики, Ключова лабораторія фізики вакууму, Університет Китайської академії наук, Пекін, Китай
Департамент матеріалознавства та інженерії, Національний університет Сінгапуру, Сінгапур, Сінгапур
Пекінська національна лабораторія молекулярних наук, Школа хімії та молекулярної інженерії, Пекінський університет, Пекін, Китай
Пекінська національна лабораторія фізики конденсованих середовищ, Інститут фізики, Китайська академія наук, Пекін, Китай